Li2OCu2(SO4)2 : un modèle d’échelle de spins-½ frustrée ?

Axe 4 - Dimensionnalité et confinement

Thèse de Ornella Vaccarelli

Projet de recherche commencé le 1er octobre 2015.

Soutenance le mardi 25 septembre 2018 à 14h
Salle de conférence de l'IMPMC
Salle 401 - 4e étage - couloir 23-22 - Tour 23
Campus Pierre et Marie Curie
Sorbonne Université Paris 5

Laboratoires co-porteurs

• Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC)
  Porteur de projet, Directeur de thèse : Guillaume Radtke
  Co-encadrante : Paola Giura
• Collège de France (Chimie du Solide et Energie)
  Co-Directrice de thèse : Gwenaelle Rousse

Mots-clés

Frustration - échelle de spin - systèmes fortement corrélés - systèmes de faible dimension - excitations magnétiques

Résumé

L’étude des systèmes d’échelles de spin-1=2 frustrés est une tâche fondamentale dans la physique de la matière condensée, car ils répondent à toutes les exigences favorisant l’émergence de phénomènes nouveaux et exotiques.

Cependant, malgré des décennies de travaux théoriques consacrés à l’étude de ces échelles de spin, les réalisations de tels systèmes restent encore limitées. Dans cette thèse, nous étudions les propriétés magnétiques d’un nouveau composé Li2Cu2O(SO4)2. Ce système apparaît comme une très rare réalisation d’échelle de spin-1=2 frustrée à deux jambes dans sa structure tétragonale à haute température, où la frustration géométrique provient des interactions concurrentes le long des jambes.

De plus, la diffraction de neutrons et de rayons X en fonction de la température révèlent la présence d’une transition de phase structurale se produisant vers 125 K, impliquant une très faible distorsion de la structure. En combinant les approches expérimentale et théorique, nous démontrons que cette distorsion faible et progressive, tout en maintenant la géométrie globale d’une échelle, induit la formation d’une structure de dimères alternés à travers un grand couplage magnétoélastique, éliminant la plupart des frustrations magnétiques. En outre, nous présentons la première étude détaillée des excitations magnétiques à basse température de Li2Cu2O(SO4)2 combinant la susceptibilité magnétique, la spectroscopie infrarouge et les mesures de diffusion inélastique de neutrons. Les observations expérimentales sont qualitativement expliquées par des calculs de diagonalisation exacte et perturbations d’ordre élevés effectués sur la base de la géométrie dimérisée dérivée des calculs de premiers principes.

Keywords

Frustration - spin-ladder - strongly-correlated systems - low-dimensional systems - magnetic excitations

Abstract

The study of frustrated spin-1=2 ladder systems is a fundamental task in condensedmatter physics, as they fullfill all the requirements favouring the emergence of new and exotic phenomena.

However, despite decades of theoretical work devoted to the study of these spin ladders, real material realizations of such systems still remain limited. In this thesis, we investigate the magnetic properties of a new compound Li2Cu2O(SO4)2. This system appears as a very rare realization of a S = 1=2 frustrated two-leg spin ladder in its high-temperature tetragonal structure, where geometrical frustration arises from competing interactions along the legs.

Moreover, temperature dependent neutron and X-ray diffraction reveal the presence of a structural phase transition occurring at around 125 K. Combining the experimental and theoretical approaches, we demonstrate that this weak and progressive distortion, while maintaining the global geometry of a ladder, induces the formation of a staggered dimer structure through a large magnetoelastic coupling, removing most of the magnetic frustration. Furthermore, we present the first detailed investigation of the low-temperature magnetic excitations of Li2Cu2O(SO4)2 combining magnetic susceptibility, infrared spectroscopy and inelastic neutron scattering measurements. Experimental observations are qualitatively explained by exact diagonalization and higher-order perturbation calculations carried out on the basis of the dimerized geometry derived from first principle calculations.

Publications

• En cours
  O. Vaccarelli, A. Honecker, P. Giura, K. Beneut, B. Fåk, G. Rousse and G. Radtke, Triplet excitations in the frustrated spin ladder Li2Cu2O(SO4)2
• Gwenaelle Rousse, J. Rodríguez-Carvajal, C. Giacobbe, M. Sun, O. Vaccarelli et al. 
  Low-temperature structural transition in the quasi-one-dimensional spin- 1 2 compound L i2 C u2 O( SO 4 )2
  Physical Review B : Condensed matter and materials physics, American Physical Society, 2017, 95 (14), pp.144103
  DOI : 10.1103/PhysRevB.95.144103
  ref HAL : hal-01526051v1
• O. Vaccarelli, G. Rousse, Andres Saúl, G. Radtke.
  Magnetic dimerization in the frustrated spin ladder Li 2 Cu 2 O ( SO 4 ) 2
  Physical Review B : Condensed matter and materials physics, American Physical Society, 2017, 96 (18), pp.180406-1 - 180406-5.
  DOI : 10.1103/PhysRevB.96.180406
  Ref HAL : hal-01720335v1

Conferences and Seminars (talks and posters)

• September 3–7, 2018  JEMS Conference 2018, Joint European Magnetic Symposia, Rheingoldhalle Mainz, Mainz, Germany.
  Talk. 
• June 15, 2018  Journée d’échange MiChem / Axe 4 MATISSE, Matériaux hybrides et systèmes de basse dimensionnalité à effets électroniques et magnétiques remarquables, INSP, Campus Jussieu, Paris, France.
  Invited Talk. 
• June 4–8, 2018  673. WE-Heraeus-Seminar, Trends in Quantum Magnetism, Physikzentrum Bad Hon- nef, Bad Honnef, Germany. Talk.  March 5–9, 2018  American Physical Society,
• March Meeting 2018, Los Angeles Convention Center, Los Angeles (California), U.S.A. Talk.  Feb. 20–24, 2017  VICOM Winter School, Magnetism, Vienna University of Technology, Vienna, Austria.
  Poster. 
• June 20, 2016  Journée annuelle MATISSE, Campus Jussieu, Paris, France.
  Poster.