Exploring the phase diagram of electrolyte solutions under extreme conditions

Axe 5 - Matériaux en conditions extrêmes

Thèse d'Adriaan LUDL

Thèse soutenue le 28 septembre 2015 à 14h 30
IMPMC
Salle de conférence (salle 1)
4^e étage - Tour 22-23
Université P. et M. Curie
4 Place Jussieu - 75005 Paris

Cotutelle 

• Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie
  Porteur de projet : Livia Bove
  Co-encadrant : A. Marco Saitta
• Physicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes interfaciaux
  Co-encadrant : Mathieu Salanne

Research project

The aim of this work is the exploration of the phase diagram of NaCl-water solutions under the pressure and temperature conditions relevant for icy bodies such as Europa and Ganymede (temperatures from 77 K to 330 K and pressures up to 5 GPa). In experiments and simulations we search for amorphous and crystalline phases of ice at high-pressure, which can contain considerable amounts of salt (up to 10 % of by weight). We probe the existence of these salty ices, and characterize two exotic and pressure induced properties, polyamorphism and ionic inclusions in the ice lattice. We performed these studies by the combined use of neutron and X-ray diffraction, classical Molecular Dynamics and ab-initio calculations.

Projet de recherche

Le but de cette thèse est l’exploration du diagramme de phase des solutions NaCl dans l’eau sous des conditions de pression et température typiques des corps glacés tels Europe et Ganymède (de 77 à 300 K et jusqu’à 5 GPa). Nous avons étudié des phases de glaces amorphes et cristallines pouvant incorporer des quantités considérables de sel (jusqu’à 10 % de masse de sel). En outre de la mise en évidence de phases de glace salées, nous avons caractérisé deux propriétés exotiques induites sous pression, à savoir le polyamorphisme et l’inclusion des ions dans le réseau de la glace. Cette étude s’appuie sur des expériences de diffraction de neutrons et de rayons X sous haute pression, ainsi que des calculs de dynamique moléculaire classique et ab initio.

Publications

• Adriaan-Alexander Ludl, Livia Eleonora Bove, Jiaqi Li, Marc Morand, Stefan Klotz.
  Quenching device for electrolytic aqueous solutions
  European Physical Journal - Special Topics, EDP Sciences, 2017, 226 (5), pp.1051 - 1063.
  DOI : 10.1140/epjst/e2016-60244-8
  Ref Hal : hal-01514921v1  
• S. Klotz, K. Komatsu, F. Pietrucci, H. Kagi, A.-A. Ludl et al. 
  Ice VII from aqueous salt solutions: From a glass to a crystal with broken H-bonds
  Scientific Reports, Nature Publishing Group, 2016, 6, pp.32040.
  DOI : 10.1038/srep32040
  Ref Hal : hal-01362932v1
• A.-A. Ludl, L. E. Bove, D. Corradini, M. Saitta, M. Salanne et al. 
  Probing ice VII crystallization from amorphous NaCl–D 2 O solutions at gigapascal pressures
  Physical Chemistry Chemical Physics, Royal Society of Chemistry, 2017, 19 (3), pp.1875 - 1883.
  DOI : 10.1039/C6CP07340A
  Ref Hal : hal-01449882v1
• A.-A. Ludl, L. E. Bove, A. M. Saitta, M. Salanne, T. C. Hansen et al. 
  Structural characterization of eutectic aqueous NaCl solutions under variable temperature and pressure conditions
  Physical Chemistry Chemical Physics, Royal Society of Chemistry, 2015, 17 (21), pp.14054-14063.
  DOI : 10.1039/c5cp00224a
  Ref Hal : hal-01223755v1
• A.-A. Ludl, L. E. Bove, A. M. Saitta, M. Salanne, T. C. Hansen et al. 
  Structural characterization of eutectic aqueous NaCl solutions under variable temperature and pressure conditions
  Physical Chemistry Chemical Physics, Royal Society of Chemistry, 2015, 17 (21), pp.14054-14063.
  DOI : 10.1039/c5cp00224a
  Ref HAL : hal-01223755v1

Conférences et séminaires

Conférences

• Salty Ice under High Pressure: Polyamorphism and Crystallization, 7th International Discussion Meeting on Relaxation in Complex Systems, Barcelona, (Spain), 2013
• Phase Diagram of Salty Ice under Pressure, WaterEurope International Conference, CECAM, Zaragoza, (Spain), 2013
• Phase Diagram of Salty Ice Under Pressure, Gordon Research Seminar Water & Aqueous Solutions, Holderness (USA), 2014

Posters

• Salty Water under Pressure, School and Conference on Analysis of Diffraction Data in Real Space, Grenoble (France), 2013
• Salty Water under Pressure, Water: Fundamentals as the Basis for Understanding the Environment and Promoting Technology, International School of Physics “Enrico Fermi”, Varenna (Italy), 2013
• Phase diagram of Salty Ices, WATER 2014 - Metastability and nucleation in water: theory, experiments, and applications, Ecole de Physique des Houches (France) 2014
• Phase diagram of Salty Ices, Gordon Conference Water & Aqueous Solutions, Holderness (USA), 2014
• Dynamics of Salty Solutions under Pressure, Dynamics in water and aqueous solutions Mini-colloquium, Condensed Matter in Paris CMD 25 – JMC 14, Paris (France), 2014

Composition du jury

• Mme. BOVE Livia Eleonora - CR CNRS  - UPMC IMPMC, UMR 7590 - Université Pierre et Marie Curie - CNRS
• Mme. DANIEL Isabelle - Professeur UCB-ENS Lyon - Observatoire de Lyon, Université Lyon 1
• Mme. GALLO Paola - Professeur UDSR3 - Dipartimento di Matematica e Fisica - Università di Roma Tre
• M. LOERTING Thomas - Professeur UI - Institute of Physical Chemistry, University of Innsbruck
• M. SAN MIGUEL Alfonso - Professeur UCB - Institut Lumière Matière, UMR 5306 - Université Lyon 1 - CNRS
• M. VUILLEUMIER Rodolphe - Professeur - UPMC-ENS Paris - Laboratoire PASTEUR, UMR 8640 ENS-CNRS-UPMC - Département de Chimie, École Normale Supérieure